Все нагугленные статьи и пр. сводятся к правкам ~/.Xmodmap, но ни одна из настроек мне не подходит. Поняв суть тех записей, для себя подобрал этот вариант:
clear Mod4
add Mod4 = Alt_L Alt_R
keycode 64 = Super_L
keycode 108 = Super_R
Но увы, стандартный настройщик хоткеев в GNOME 3 определяет Alt на старой клавише. Ещё xev везде показывает Super_L/Super_R, да и собственный софт тоже не может отследить Alt. Хотя ранее прописанные комбинации(Alt+Tab, Alt+F2, Alt+F3 и т.д.) работают с указанным ремапингом в mutter.